La Biblioteca Nou Barris està situada en una de les parts de l'antic Institut Mental de la Santa Creu, que va fundar el doctor Pi i Molist cap al final del segle XIX i que va tancar les portes cap a finals dels anys vuitanta del segle XX.
Des del dia que es va inaugurar, el 3 de novembre de 1997, comparteix edifici amb la seu del Districte de Nou Barris i altres equipaments municipals. La rehabilitació de l'espai la va dur a terme l'arquitecte Oriol Bohigas.
Des que es va crear i fins al 2001 va formar part de la Xarxa de Biblioteques de la Diputació de Barcelona. Des d'aquell any, i segons el Pla de biblioteques de Barcelona 1998-2010, forma part del Consorci de Biblioteques de Barcelona, ens que la gestiona.
Institut Mental de la Santa Creu
La Biblioteca de Nou Barris està ubicada a l'edifici que va ser l'Institut Mental de la Santa Creu. Es va inaugurar l'any 1889 per ordre de l'Hospital de Sant Pau amb capacitat per a més de set-cents malalts i el va dirigir el Dr. Pi i Molist, un dels pioners en el tractament de les malalties mentals a Espanya.
Pi i Molist entenia l'hospital com una institució d'avantguarda, un espai en el qual els malalts, aïllats del medi, rebien bones impressions de l'ambient, cosa que els afavoria la recuperació. Per això calia situar l'hospital en un lloc ben ventilat, proveït d'aigua i ben lluny dels nuclis urbans, però alhora ben comunicat. En aquell moment es va optar per l'actual Nou Barris, una zona agrícola entre Horta i Sant Andreu dins la parròquia de Santa Eulàlia de Vilapicina.
L'edifici era immens, tenia dotze pavellons perpendiculars, estava envoltat d'una propietat de més de 100 hectàrees des de la fi del passeig de Pi i Molist fins al cim de Collserola. Dins la propietat hi havia masies, terrenys agrícoles, pastures, etcètera.
El 30 de setembre de 1987, després d'un segle d'existència, el Mental va tancar les portes. Avui només en resten tres pavellons ocupats per la seu del Districte i la Biblioteca de Nou Barris, que permeten apreciar la monumentalitat i la sobrietat que va caracteritzar l'obra, realitzada en un estil neoclàssic molt senzill.
