La Biblioteca de Nou Barris se encuentra ubicada en el que fue el Instituto Mental de la Santa Creu. Se inauguró en el año 1889 por orden del Hospital de Sant Pau, con capacidad para más de setecientos enfermos, y fue dirigido por el Dr. Pi i Molist, uno de los pioneros en el tratamiento de las enfermedades mentales en España.
Pi i Molist entendía el hospital como una institución de vanguardia, un espacio en el que los enfermos, aislados del medio, recibirían buenas impresiones del ambiente, lo que favorecería su recuperación. Por este motivo, se debía situar el hospital en un lugar bien ventilado, provisto de agua y bien lejos de los núcleos urbanos, pero bien comunicado al mismo tiempo. En aquel momento se optó por el actual Nou Barris, una zona agrícola entre Horta y Sant Andreu, dentro de la parroquia de Santa Eulàlia de Vilapicina.
El edificio era inmenso: tenía doce pabellones perpendiculares y estaba rodeado por una propiedad de más de 100 hectáreas desde el final del paseo de Pi i Molist hasta la cumbre de Collserola. Dentro de la propiedad había masías, terrenos agrícolas, pastos, etcétera.
El 30 de setiembre de 1987, después de un siglo de existencia, el Instituto Mental cerró sus puertas. Hoy solo quedan tres pabellones ocupados por la Sede del Distrito y la Biblioteca de Nou Barris que permiten apreciar la monumentalidad y la sobriedad que caracterizó la obra, realizada en un estilo neoclásico muy sencillo.
