El gobierno de Espartero liquidó los movimientos insurreccionales de tono popular, y el 3 de diciembre de 1842 ordenó que desde el Castillo se bombardeara la ciudad durante doce horas seguidas, como castigo por una rebelión espontánea de protesta. Los cañones lanzaron hasta 1.014 bombas, que provocaron un mínimo de veinte muertos y destrozos por toda la ciudad. Según un testimonio contemporáneo, en el momento de entrar a la ciudad, las autoridades dijeron que “La ciudad ofrecía un aspecto sepulcral: puertas y tiendas cerradas, las calles casi desiertas, en algunas el paso obstruido por las ruinas y escombros de las casas derribadas y cubiertas por el humo que salía de muchos edificios que aún ardían…”. Al año siguiente, el 2 de septiembre de 1843, con la formación de la Junta Suprema Provincial, se inició la rebelión conocida como “la Jamancia”, que exigía una mejor redistribución de la riqueza. El 10 de noviembre se inició desde Montjuïc otro bombardeo sistemático de Barcelona durante dos meses, que se va saldó con 335 muertos, 354 heridos y numerosos destrozos materiales, hasta el punto de que unas 40.000 personas huyeron de la ciudad. En julio de 1856 se volvería a bombardear la ciudad desde Montjuïc, junto con la Ciutadella y las Drassanes, en esta ocasión por orden del capitán general Juan Zapatero, como consecuencia del movimiento popular surgido a raíz del golpe de Estado para expulsar a los progresistas del gobierno. Con la ocupación militar de la ciudad y la represión posterior hubo más de 400 muertos.
Durante el último cuarto de siglo, Montjuïc se convirtió en un centro de reclusión de anarquistas, sindicalistas y revolucionarios, que protagonizaron diversos atentados y actos terroristas en Barcelona. Fue, pues, escenario de consejos de guerra contra civiles y de fusilamientos. En 1896, unas setecientas persones fueron arrestadas a causa del atentado anarquista en la calle de Canvis Nous durante la procesión de Corpus, que provocó doce muertos. La policía, incapaz de investigar los hechos con profesionalidad, practicó detenciones masivas. Se trataba, por una parte, de una acción impune contra adversarios ideológicos del régimen, con la intención de desarticular el anarquismo e intimidar al republicanismo, y, por otra, de hallar a los culpables del atentado. La mayoría de los detenidos fueron encarcelados, torturados y juzgados en Montjuïc, y finalmente cuatro de los procesados fueron condenados a muerte y fusilados en el foso, y sesenta y siete fueron sentenciados a penas de prisión de entre ocho y veinte años. Estos hechos fueron conocidos como Proceso de Montjuïc y fueron denunciados internacionalmente gracias a la presión ejercida por la ciudad, de manera que en 1901 el gobierno del Estado se vio obligado a indultar a los prisioneros.
El Castillo conservó su condición represiva durante los hechos de la Semana Trágica, a causa de la huelga general declarada en 1909 contra la orden del gobierno de enviar a reservistas a la guerra colonial de Marruecos. La huelga se convirtió en una revuelta con actos vandálicos, quema de iglesias y profanación de tumbas, con un resultado de más de cien muertos y unas dos mil personas detenidas. Cinco de ellas, entre las que se hallaba el pedagogo libertario y creador de la Escuela Moderna Francesc Ferrer i Guàrdia, fueron fusiladas en los fosos. Posteriormente, a raíz de la huelga general de un mes y medio convocada con motivo del despido de ocho trabajadores de la central eléctrica de La Canadenca, unos tres mil trabajadores fueron encarcelados en el Castillo (en 1919), por haberse negado a ser movilizados por el ejército, por orden del capitán general Milans del Bosch.